RESEARCH のバックアップ(No.5) - Yamashita Ultra-low temperature Group

当研究室では絶対零度近傍における量子凝縮現象（量子スピン液体、超伝導、量子臨界現象など）を中心に研究しようとしています。新しい低温技術・測定技術の開発によって未知の新奇現象の探索をしていこうというのが基本方針です。ここでは現在行っている研究の一部を紹介します。

超低温領域における強相関電子系研究

新しい土地を訪れると新しい発見があるように、だれも到達したことのない超低温にはまだ見ぬ新奇現象が隠れている可能性があります。市販の装置で容易に実現できるようになった希釈冷凍機温度（～２０ｍＫ）よりも下の温度は、ヘリウム以外の物性研究にとってほとんど未踏の温度領域です。我々は特に、重い電子系物質と呼ばれるf電子化合物の超低温物性を研究しようとしています。強相関電子系の中でも、f電子をもつ希土類元素を含む化合物は、f電子が遍歴性と局在性を併せ持ち、多自由度が共存・競合しているという特徴があります。この結果、系の有効的なエネルギースケールが小さくなり低温で他の物質にない特徴的な電子状態が現れます。いままでに異方的超伝導ギャップを持つ超伝導体や多極子秩序状態、非フェルミ液体に代表される量子臨界状態などの様々な状態が見つかっています。一方、小さいエネルギースケールのために、これらの量子状態が現れる温度領域も低く、これまでの希釈冷凍機温度までの研究では発見されていなかった電子状態が隠れている可能性が十分あります。このような超低温度領域に興味深い物性がありそうな物質群を中心に、物性研の超低温冷凍機とそこでの超低温研究の経験を生かして、強相関電子系における超低温物性測定と技術開発を進めています。現在、

Ce化合物の超低温量子振動測定・ＮＭＲ測定
ポメンランチューク法を用いた超低温冷凍機開発

の２つを中心に研究を進めています。

超低温装置の写真。左：装置の低温部分。中央：核ステージ下の実験部分。右：超低温磁気トルク測定装置。

非荷電励起における熱ホール効果

磁場の中を移動する電子は、フレミング左手の法則で表されるローレンツ力を感じ、その軌道が曲げられます。金属中を流れる電気もローレンツ力を感じることで、電流の向きと磁場の向きの両方に直行する方向に起電力が現れます。ホール効果として知られるこの現象は、金属中の電子に対する基礎物性測定から、スマートホンの中の磁気センサへの応用まで様々なところに利用されている現象です。

一方、電子と違って格子振動によるフォノンやスピン励起によるマグノン、スピノンといった素励起は電荷をもちません。ですから、当然、磁場をかけてもローレンツ力によるホール効果は現れません。ところが、最近、磁性体中のスピンの集団励起であるマグノンやスピノン、果てはフォノンまでがホール効果を示す可能性がある事がわかりました。こうした非荷電励起は電気を運びませんが熱を運ぶため、このホール効果は熱流と磁場の両方向に対して垂直方向の温度差として現れる「熱ホール効果」として観測されます。

我々はこの新しい熱ホール効果を精密に測定する事で、スピン励起やフォノン励起に対する熱ホール効果を明らかにする研究を行っています。具体的には

カゴメ格子物質ボルボサイトにおけるスピン熱ホール効果
非磁性絶縁体におけるフォノン熱ホール効果

の研究を行っています。

熱ホール測定装置の写真。金属によるホール効果の影響を避けるためにLiF単結晶が試料ベースとして使われています。

　幾何学的フラストレーション下における量子スピン液体の研究

二次元の三角格子の上に反強磁性スピンを並べるとどうなるか？

一見すごく簡単そうに聞こえるこの質問ですが、実は凝縮物理学における長年の問題の一つです。その原因は三角格子における幾何学的フラストレーションにあります。幾何学的フラストレーションの効果は下の図にあるように、反強磁性イジングスピンを考えると一番わかりやすいです。下図(a)のように四角格子ならば何の問題もなく反強磁性スピンを並べることができますが、三角格子(b)やカゴメ格子(c)の場合にはそうはいきません。実際、イジングスピンの場合には三角形のいづれかの辺が反対向きになれない組み合わせが無数に存在して、絶対零度まで秩序しないことが理論的に知られています。

幾何学的フラストレーション。四角格子(a)においては反対向きのスピンが秩序よく並ぶことができるが、三角格子(b)やカゴメ格子(c)では両隣のスピンと反対向きになれないスピンが存在する。

これを量子力学的ハイゼンベルグスピンにあてはめ、絶対零度まで秩序化しない量子スピン液体が存在すると指摘したのがP.W. Andersonです。下の図の色で塗った部分で示すように、各サイトのスピンはシングレットスピンを形成して、複数の空間的にランダムなパターンが量子力学的に重なりあうことで秩序状態よりもエネルギーが下がることを指摘しました。この状態はResonating-valence-bond (RVB) stateと呼ばれ、高温超伝導のメカニズムの候補としても有名です。 *1 このように、量子揺らぎによって絶対零度まで秩序化しないスピン状態は量子スピン液体状態(Quantum spin liquids) *2 と呼ばれ、AndersonのRVB状態もQSLの一つです。ただ、二次元三角格子におけるハイゼンベルグ模型の場合には１２０度構造と呼ばれる長距離秩序が実現することがその後の理論計算によって示されています。しかし、より揺らぎの強いMott転移近傍やカゴメ格子の場合に量子スピン液体状態が実現する可能性が理論的に指摘されています。

RVB状態の模式図。黄色の楕円で結ばれたペアがシングレット対を作り、様々な組み合わせが量子力学的に重なりあっている。

こうした二次元における量子スピン液体の研究は長らく理論的なものだけだったのですが、近年の物質開発の進展によって実験的に到達可能な低温まで磁気秩序が見つからない物質群が見つかってきています。これらの物質ではスピン相互作用の大きさよりも十分低温まで冷やしても磁気秩序が観測されていません。これは通常の磁性体がスピン相互作用の大きさ程度の温度で磁気秩序を示すのとは大きく異なり、幾何学的フラストレーションの効果などによって磁気秩序が抑えられていると考えられています。

量子スピン液体の候補物質の例：(a)グラファイト上に吸着されたヘリウム３。*3(b)二次元三角格子を持つ有機物EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2。*4(c)カゴメ鉱石Herbertsmithite*5

しかし、「磁気秩序が無い」などの「・・・が無い」という情報では量子スピン液体を解明することはできません。そこには量子力学的効果による特徴な何かがあるはずです。これを熱伝導率、磁気トルクなどによって解明しようとしています。スピン相互作用の大きさよりも十分低温でなければいけませんから、当然極低温までの測定が必要で、特に我々の研究室ではまだだれも測定していない温度領域まで測定をしたいと考えています。また、幾何学的フラストレーション下の量子スピンにとどまらず、軌道揺らぎや価数揺らぎといった様々な種類の量子揺らぎの研究をしていきたいと考えています。

最近の実験結果：(a)EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2の熱伝導率の測定から絶対零度極限で\( \kappa/T \)の残留が見つかった。これはギャップレスの励起が存在することを示している。 *6 (b)磁気トルク測定からはこのギャップレス励起が磁気的なものであることが見いだされ、重水素置換に対する安定性からEtMe3Sb[Pd(dmit)2]2には量子臨界相が存在することが示唆された。 *7